Højharmonisk spektroskopi låser op for højspændings-superlederes elektroniske struktur

Højtryk har skabt mange nye stoftilstande for kondenseret stof, hvilket afslører spændende nye fysiske og kemiske fænomener. Blandt dem har opdagelsen af ​​nær-rum-temperatur superledning (Tc ＞ 200 K) i højtrykshydrider som H3S og LaH10 tiltrukket sig stor interesse og opmærksomhed.
På trods af den stigende superledende overgangstemperatur i højtrykssuperledere er den elektroniske struktur og ultrahurtige dynamiske adfærd i højtrykskvantetilstande stadig ukendte på grund af manglen på effektive sonder, og mekanismen for deres superledning er stadig et åbent spørgsmål.
Højere harmonisk generering (HHG) er processen med at konvertere en indfaldende laser til stærk kohærent stråling med flere gange laserfrekvensen. Som en typisk repræsentant for ikke-lineær optik stammer HHG i faste stoffer fra den ikke-lineære drivning af intra- og interbåndelektroner ved stærkt-felt laser-stof-interaktion. Som følge heraf indeholder HHG-spektre naturligt et fingeraftryk af de atomare og elektroniske egenskaber i materialet. Ved at bruge sådanne ikke-lineære, ikke-perturbative dynamiske processer er man i stand til at kigge ind i materialers indre egenskaber.
For nylig har forsker Sheng Mengs gruppe ved Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences/National Research Center for Condensed Matter Physics, Beijing, undersøgt den ultrahurtige HHG-dynamik i højtrykssuperlederen H3S ved hjælp af de første principper, der indeholder tid. tæthedsfunktionel teori ved hjælp af den gruppeudviklede ikke-adiabatiske tidsholdige densitetsfunktionelle molekylærdynamikmetode og -software (TDAP). Det er fundet, at HHG i højtryks-superledere har en stærk bølgelængdeafhængighed samt anisotropi (fig. 1), hvilket indikerer, at HHG-processen er stærkt afhængig af den elektroniske struktur. Tids-frekvensanalysen af ​​HHG bestemmer den kinetiske mekanisme for spredning i båndet af lavordens harmoniske. På dette grundlag rekonstruerede de ved hjælp af HHG-spektre energibåndets dispersionsstruktur nær Fermi-overfladen (fig. 2). Derudover blev det fundet, at der er en stærk modulering af HHG-spektret ved kohærente fononer, hvilket indikerer HHG-processens følsomhed over for elektroakustisk kobling. Ved at bruge HHG-spektret moduleret af kohærente fononer rekonstruerede de yderligere den elektroakustiske koblingsmatrix-elementstyrke nær Fermi-overfladen (fig. 3). Denne undersøgelse afslører, at mange-legeme-interaktioner (elektroakustisk kobling) i materialer har en signifikant effekt på elektronernes adfærd nær Fermi-energiniveauet. Sådanne resultater understøtter den fononmedierede mekanisme af højspændings-superledning og giver en helt optisk tilgang til at sondere den elektroniske struktur og elektroakustiske kobling i højspændingskvantetilstande.
De relaterede forskningsresultater er opsummeret som "Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high solid state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states" blev offentliggjort i Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS). Shiqi Hu, en postdoktor ved Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences (IPS), var den første forfatter til værket, og Sheng Meng, en forsker ved IPS, var den tilsvarende forfatter. Også involveret i arbejdet var ph.d.-studerende Daqiang Chen og ph.d.-studerende Lanlin Du. Denne forskning blev støttet af det centrale forsknings- og udviklingsprogram under Ministeriet for Videnskab og Teknologi, National Natural Science Foundation i Kina og pilotprojektet for det kinesiske videnskabsakademi.

Figur 1. Høj harmonisk generering i højspændingssuperlederen H3S.

Figur 2. Rekonstruktion af energibåndstruktur i H3S ved hjælp af højharmoniske spektre.

Figur 3. Rekonstruktion af elektroakustisk koblingsinformation i H3S ved hjælp af højharmoniske spektre.