For nylig har et forskerhold fra State Key Laboratory of Strong-Field Laser Physics, Shanghai Institute of Optical Precision and Mechanical Research (SIPMR), Chinese Academy of Sciences (CAS), gjort fremskridt i frekvensforskydningen af lige-ordens harmoniske af monolag MoS2 drevet af stærkt felt laser. Resultaterne er publiceret i Optics Express under titlen "Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS2".
Højharmonisk stråling i faste materialer er en vigtig spektroskopisk teknik til at undersøge stoffets grundlæggende egenskaber og er med succes blevet brugt til at rekonstruere energibåndstrukturen af krystaller, sondere Berrys krumning og detektere topologiske faseovergange. I de senere år har todimensionelle lagdelte materialer fået stor opmærksomhed, hvilket giver nye muligheder for yderligere undersøgelser af højharmonisk generering. Da materialerne kun er et enkelt eller få atomlag tykke, er deres rumlige skalaer meget mindre end bølgelængden af den drivende laser, hvilket giver fordelen ved effektivt at undgå virkningerne af ikke-lineær transmission, hvilket gør dem til ideelle materialer til at studere laserfelt- drevet ultrahurtig dynamik. Blandt dem har monolag molybdændisulfid (MoS2) tiltrukket meget opmærksomhed fra forskere på grund af dets ikke-centrosymmetriske struktur og betydelige ikke-linearitet. Det nuværende forskerhold [Opt. Express 29, 4830 (2021)] observerede i HHG-spektrene for MoS2, at de lige harmoniske udviser unormal forstærkning og tilskrev det spektrale interferenser i løbet af de forskellige halve uger af Berry-forbindelseskontrollen. Derudover tyder kvantebaneanalyse på, at den leptoniske dipolmomentfase og Berry-forbindelsen modulerer energien og momentum af de frigivne fotoner, men indtil videre har ingen eksperimentel observation bekræftet dette.
Holdet brugte en laboratoriebygget mellem-infrarød laserlyskilde til at excitere monolag MoS2 for at producere højordens harmoniske spektre, og fandt ud af, at når laserpolarisationen drives langs lænestolens retning, forskydes centerfrekvensen af de lige ordens harmoniske markant. , og den frekvensforskudte harmoniske energi er tæt på den for monolags MoS2-båndgab-energien. Hertil kommer, at frekvensforskydningen af de lige harmoniske af naboniveauer er i den modsatte retning, dvs. den 6. harmoniske er rødforskudt, mens den 8. harmoniske er blåforskudt. Baseret på halvleder Bloch-ligningen og elektron-kredsløbs-sadelpunktberegning afslørede forskerholdet med succes den mikrofysiske mekanisme for frekvensskiftgenereringen, hvilket bekræfter, at frekvensforskydningsfænomenet af de lige harmoniske hovedsageligt kommer fra interbandpolariseringsprocessen. Den teoretiske analyse viser yderligere, at fasen af springdipolmomentet og Bailey-kontakten i fællesskab modulerer momentet og momentum af elektron-hul-par komposit, hvilket fører til ændringen af frekvensen af de frigivne fotoner i den tilstødende halvcyklus, hvilket ændrer igen centerfrekvenserne for de forskellige harmoniske niveauer og inducerer i sidste ende de seks røde skift og otte blå skift i MoS2-spektret. Dette forskningsarbejde afslører, at fasen af springdipolmomentet og Berry-forbindelsen har vigtige roller i den optiske reaktion med stærkt felt af ikke-centrosymmetriske materialer, hvilket bidrager til en grundlæggende forståelse af ultrahurtig bærerdynamik i ikke-centrosymmetriske materialer.
Figur 1. Simulerede højharmoniske spektre, der gengiver eksperimentelle observationer.
Fig. 2. (a) Frekvensforskydning af forskellige niveauer af interbåndspektre, (b) Afhængighed af harmonisk frekvensforskydning med krystalazimut.
