Ikke-lineære optiske krystaller har vigtige anvendelser inden for laservidenskab og -teknologi, såsom litografi, kommunikation, mikrobearbejdning og laserdisplay. Fasetilpasning er en nødvendig betingelse for at ikke-lineære optiske krystaller kan realisere effektiv konvertering, og traditionelle ikke-lineære optiske krystaller er normalt baseret på princippet om dobbeltbrydning for at realisere fasetilpasning. Men i det dybe ultraviolette (UV) bånd, hvor bølgelængden er mindre end 200 nm, er et stort antal ikke-lineære optiske krystaller vanskelige at realisere dobbeltbrydende fasetilpasning på grund af deres lille dobbeltbrydning. Kvasifasetilpasningsteknikken realiserer det effektive output af oktavlys ved at konstruere en struktur, hvor de ikke-lineære koefficienter periodisk vendes i krystallen, så energien kontinuerligt strømmer fra grundfrekvenslyset til oktavlyset. Sammenlignet med dobbeltbrydende fasetilpasning har denne teknik fordelene ved ikke at stole på materialets dobbeltbrydning, matche et bredt bølgelængdebånd og være i stand til at udnytte materialets maksimale ikke-lineære koefficient. Ikke-lineære optiske krystaller, der er egnede til kvasi-fase-matchede output i det dybe ultraviolette bånd, er dog stadig meget sjældne.
For nylig dyrkede forskeren Zhao Sangen & Luo Junhua fra Fujian Institute of Materials and Structures, Chinese Academy of Sciences (FIMSTEC) med succes inch-skala transparente LiNH4SO4 enkeltkrystaller i vandig opløsning og bekræftede ferroelektriciteten af LiNH4SO4 krystaller ved at bruge elektrisk hysterese loop og variabel temperatur loop. ikke-lineær optisk test osv. LiNH4SO4-krystallerne er karakteriseret ved en høj grad af ferroelektricitet og en høj grad af ikke-linearitet. Enkeltdomæneprøver af LiNH4SO4 blev opnået med succes ved at anvende en ensrettet polarisationsspænding, og LiNH4SO4-krystallerne har et transmissionsområde så kort som 171 nm, moderate andenordens ikke-lineære optiske koefficienter (0.33 pm/V), og kan modstå laserbestråling på op til 1,47 GW/cm-2 uden skader. Det bølgelængdeafhængige brydningsindeks for LiNH4SO4 blev nøjagtigt bestemt, og dispersionsligningen for LiNH4SO4 blev tilpasset ved metoden med minimum afbøjningsvinkel, og resultaterne viser, at LiNH4SO4 har en meget lav brydningsindeksspredning, hvilket resulterer i en førsteordens kvasi- fasetilpasningsperiode for krystallen på 1,4 µm ved den fordoblede lysbølgelængde på 177,3 nm. Ovenstående resultater indikerer, at LiNH4SO4 er en stærk kandidat til dyb-ultraviolet laserfrekvenskonvertering. Resultaterne af beregninger med de første principper indikerer, at LiNH4SO4's ikke-lineære optiske respons og brede transmissionsområde hovedsageligt stammer fra bidraget fra SO42-tetraedriske motiver, hvorimod dets lavere brydningsindeks-spredning hovedsageligt skyldes den stærkt lokaliserede karakter af Li+- og NH4+-kationer og elektronerne i SO42--motiver i LiNH4SO4-krystallen. Denne opdagelse giver en effektiv måde at udvikle dyb-ultraviolette kvasi-fase-matchede ikke-lineære optiske krystaller.
Dr. Yipeng Song, en ph.d.-studerende ved University of Chinese Academy of Sciences, er den første forfatter til artiklen, og Associate Researcher Bingxuan Li ved Institute of Physics and Structures, Fujian, Kina, er den med-korresponderende forfatter til papir.
Figur 1 (a) Sammenligning af dobbeltbrydende fase-matchede og kvasi-fase-matchede; (b) LiNH4SO4 krystal i ferroelektrisk fase; (c) krystalstruktur af cis-elektrisk fase
Fig. 2 (a) LiNH4SO4-krystaller dyrket af podekrystaller i retningen [011] (b) [001]-retningen; (c) LiNH4SO4-krystaller med ikke-lineær optiktest med variabel temperatur; (d) ulineær optisk cyklustest med variabel temperatur; (e) PE- og JE-kurver af LiNH4SO4-krystaller ved 413 K; (g) 180 graders billede af ferroelektriske domæner af LiNH4SO4-krystaller; (h) Enkeltdomæne LiNH4SO4-krystaller
Fig. 3 (a) Dybt UV-transmissionsspektrum af LiNH4SO4-krystal; (b) LiNH4S04 krystal Maker streak; (c) Optisk mikroskopibillede af LiNH4SO4 krystal efter at være blevet beskadiget af en nanosekund laser (d) før og efter (e); Trekantet prisme brugt til brydningsindekset for LiNH4SO4 (e) Passering af lys i (100) retning; (f) Passering af lys i (001) retning; (g) (h) Brydningsindeks-dispersionsligning for LiNH4SO4-krystal; (i) Optisk indekslegeme ved 532 nm af LiNH4SO4-krystal
Fig. 4 Førsteordens kvasifasetilpasningscyklusser af sum- og differensfrekvensprocesserne for LiNH4SO4-krystaller
Fig. 5 Elektronisk energibåndstruktur af LiNH4SO4; (b) densitet af tilstande/partiel densitet af tilstande diagram af LiNH4SO4; (c) HOMO af LiNH4S04; (d) LUMO af LiNH4SO4
